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近日,大連化物所低碳催化與工程研究中心(DNL12)徐舒濤研究員與北京大學(xué)王蒙研究員、馬丁教授團(tuán)隊(duì)合作,在真實(shí)廢塑料混合物的分離與轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得重要研究進(jìn)展。

全球塑料垃圾堆積危機(jī)威脅著野生動(dòng)物和生態(tài)系統(tǒng),將塑料廢物轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)品和燃料的催化過程提供了具有前景的解決方案。然而,由于塑料廢物成分和結(jié)構(gòu)的多樣性,回收現(xiàn)實(shí)生活中的廢塑料混合物具有挑戰(zhàn)性。

對(duì)廢塑料混合物的組分進(jìn)行精準(zhǔn)識(shí)別是有效分離回收的前提。固體核磁共振具有直接研究不可溶樣品的優(yōu)勢(shì),并能提供詳細(xì)的原子級(jí)局部結(jié)構(gòu)、分子運(yùn)動(dòng)、相互作用和化學(xué)環(huán)境等信息,是研究聚合物體系不可或缺的手段。

在本工作中,研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地利用同核去耦的異核相關(guān)核磁共振方法(1H-13C FSLG-HETCOR NMR),通過優(yōu)化轉(zhuǎn)速、接觸時(shí)間和同核去耦射頻場(chǎng)強(qiáng)度等參數(shù),以13C標(biāo)記的酪氨酸鹽酸鹽為標(biāo)準(zhǔn)樣品,結(jié)合標(biāo)準(zhǔn)化學(xué)品塑料混合制成的模型樣品,實(shí)現(xiàn)了在含有PS(聚苯乙烯)、PLA(聚乳酸)、PU(聚氨酯)、PC(聚碳酸酯)、PVC(聚氯乙烯)、PET(聚對(duì)苯二甲酸乙二酯)、PE(聚乙烯)和PP(聚丙烯)八種塑料混合物中單一組分的指紋峰識(shí)別。所獲得的譜圖具有強(qiáng)度高、間接維分辨率好的特點(diǎn),可以有效識(shí)別塑料混合物中各種官能團(tuán)并監(jiān)測(cè)其演變。進(jìn)一步,團(tuán)隊(duì)在真實(shí)廢塑料混合物的分離與轉(zhuǎn)化過程的全程監(jiān)測(cè)證明了該方法的可行性、有效性和普適性。核磁共振技術(shù)全程監(jiān)測(cè)了從廢塑料混合物到多種高價(jià)值化學(xué)品的轉(zhuǎn)化過程。

本工作通過在廢塑料混合物中識(shí)別特征信號(hào)的官能團(tuán),為廢塑料混合物的分離與轉(zhuǎn)化研究提供了基礎(chǔ),使現(xiàn)有的轉(zhuǎn)化過程整合到一個(gè)統(tǒng)一的框架中,為全球塑料污染治理的現(xiàn)實(shí)化產(chǎn)業(yè)方案提供技術(shù)支撐,有望實(shí)現(xiàn)更有效和可持續(xù)的塑料資源利用,推動(dòng)當(dāng)前資源利用實(shí)踐的發(fā)展。

近年來,徐舒濤等利用(原位)固體核磁在能源催化領(lǐng)域開展了系列研究工作,尤其是結(jié)合二維固體核磁共振方法,實(shí)現(xiàn)了催化劑活性中心的識(shí)別和動(dòng)態(tài)演變以及反應(yīng)活性中間體的結(jié)構(gòu)解析,為研究能源催化材料及催化反應(yīng)機(jī)理提供了獨(dú)特的研究手段(J. Am. Chem. Soc.,2025;J. Am. Chem. Soc.,2025;J. Am. Chem. Soc.,2012;Angew. Chem. Int. Ed.,2025;Angew. Chem. Int. Ed.,2022;Angew. Chem. Int. Ed.,2022;Angew. Chem. Int. Ed.,2021;Angew. Chem. Int. Ed.,2020;Angew. Chem. Int. Ed.,2017;Angew. Chem. Int. Ed.,2013;Chem,2021;ACS Catal.,2020;ACS Catal.,2018)。

相關(guān)成果以“In-line NMR guided orthogonal transformation of real-life plastics”為題,于近日發(fā)表在《自然》(Nature)上。該工作的共同第一作者是北京大學(xué)北京分子科學(xué)國(guó)家研究中心張梅琦特聘副研究員、大連化物所DNL1201組博士后周易達(dá)。該項(xiàng)研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、北京市重點(diǎn)基金、騰訊基金會(huì)科學(xué)探索獎(jiǎng)、新基石研究員項(xiàng)目等資助。

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